沸石作為催化劑受到越來越多的關(guān)注，有望為解決資源、環(huán)境和能源問題做出重要貢獻。沸石是一種獨特的材料，具有分子大小的晶內(nèi)孔，在有機結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的幫助下，可以選擇性地合成亞納米級結(jié)構(gòu)精確控制的沸石。通過金屬原子同晶取代骨架硅原子并將金屬陽離子摻入孔隙內(nèi)，可以獲得具有高性能催化和吸附應(yīng)用的沸石。
TakashiTatsumi博士對用于石油化學(xué)反應(yīng)的沸石合成進行了基礎(chǔ)研究，并開發(fā)了制備功能大大改進的催化劑的新方法。還實現(xiàn)了由沸石的孔結(jié)構(gòu)和催化劑活性中心的微環(huán)境控制的形狀選擇性和區(qū)域選擇性催化。這些沸石可以應(yīng)用于各種化學(xué)轉(zhuǎn)化，而不會產(chǎn)生廢物和副產(chǎn)品，從而使它們在生態(tài)上更容易被接受，對環(huán)境更安全。
TS-1是一種鈦硅酸鹽沸石，其中Ti被引入MFI結(jié)構(gòu)的沸石骨架中。鈦硅酸鹽表現(xiàn)出氧化還原催化作用，與傳統(tǒng)的鋁硅酸鹽沸石截然不同。Tatsumi博士發(fā)現(xiàn)TS-1沸石可以在低溫下使用H 2 O 2催化氧化化學(xué)惰性的簡單烷烴作為氧化劑。這一發(fā)現(xiàn)突出了TS-1作為獨特氧化催化劑的一個特點，引起了沸石催化領(lǐng)域大量研究人員的關(guān)注。成功合成了以Ti-SAPO-37、Ti-MWW、Ti-YNU-1為骨架的新型含鈦沸石和含鈦介孔分子篩。他還進行了Ti-β的固態(tài)合成，這可能是一種改進的合成方法。特別值得注意的是，Ti-MWW沸石的烯烴環(huán)氧化活性是目前工業(yè)催化劑TS-1的數(shù)倍。Ti-YNU-1具有新型12元環(huán)大孔沸石拓撲結(jié)構(gòu)；因此它在大環(huán)烯烴的環(huán)氧化中表現(xiàn)出非常高的活性。2 O 2作為氧化劑，催化劑表面的疏水性至關(guān)重要。因此，已揭示有機部分的引入導(dǎo)致含Ti介孔材料催化活性的增強。
此外，他還合成了一種新型無機-有機雜化沸石ZOL，其中加入了一個亞甲基作為晶格。這種混合沸石材料是由兩個硅原子(Si-CH2-Si)之間的橋接亞甲基取代硅氧烷橋(Si-O-Si)的有機硅烷合成的，并改變了“沸石”的概念。被認為是基于二氧化硅的多孔晶體材料。ZOL材料具有高疏水性，并在碳氫化合物吸附中表現(xiàn)出形狀選擇性。他還通過將沸石的層狀前體甲硅烷基化，然后進行煅燒，成功地擴大了層狀沸石的層間孔隙。這是一種構(gòu)建各種沸石結(jié)構(gòu)的新方法，尤其是那些具有大孔的沸石結(jié)構(gòu)，從作為納米部分的沸石層狀片開始。
介孔分子篩在催化、吸附、傳感器和分離方面的新興應(yīng)用引起了化學(xué)家和材料科學(xué)家的廣泛關(guān)注。它們類似于沸石，但與沸石孔相比，它們的孔徑非常大，可以容納大的反應(yīng)物和產(chǎn)物并減輕它們的擴散問題。Tatsumi博士成功合成了立方體3維介孔分子篩Ti-MCM-48，它被證明是一種活性氧化催化劑，用于無法被沸石氧化的大體積反應(yīng)物。盡管據(jù)報道介孔分子篩對水和機械沖擊不穩(wěn)定，但他發(fā)現(xiàn)通過將介孔材料上的表面硅烷醇基團硅烷化可以極大地穩(wěn)定介孔結(jié)構(gòu)。他還發(fā)現(xiàn)，在使用陽離子表面活性劑作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(SDA)的酸性合成中，介觀結(jié)構(gòu)以固-固方式轉(zhuǎn)變，并且高度依賴于抗衡陰離子和陽離子，從而建立了控制細觀結(jié)構(gòu)。盡管強烈希望使用陰離子表面活性劑作為SDA來合成介孔二氧化硅，但長期以來，使用陰離子表面活性劑合成介孔二氧化硅一直沒有成功。他開發(fā)了一種合成陰離子表面活性劑模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用陰離子表面活性劑作為SDA來形成介孔結(jié)構(gòu)的二氧化硅-膠束復(fù)合材料已被描述為“S ”，從而建立控制細觀結(jié)構(gòu)的基本原則。盡管強烈希望使用陰離子表面活性劑作為SDA來合成介孔二氧化硅，但長期以來，使用陰離子表面活性劑合成介孔二氧化硅一直沒有成功。他開發(fā)了一種合成陰離子表面活性劑模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用陰離子表面活性劑作為SDA來形成介孔結(jié)構(gòu)的二氧化硅-膠束復(fù)合材料已被描述為“S 從而建立控制細觀結(jié)構(gòu)的基本原則。
Tatsumi博士還對沸石的酸催化進行了研究；他發(fā)現(xiàn)了稀釋劑在貝克曼重排中的作用，并實現(xiàn)了對烯烴水合的形狀選擇性控制。他還發(fā)現(xiàn)了金屬納米顆粒和金屬簇結(jié)合到沸石孔中的獨特特征，并導(dǎo)致開發(fā)了在烷烴芳構(gòu)化、從合成氣中選擇性合成汽油范圍內(nèi)的碳氫化合物以及輕油深度加氫脫硫中具有活性的先進催化劑。
總之，Tatsumi博士通過密切協(xié)調(diào)新型多孔材料的合成及其在有用催化反應(yīng)中的應(yīng)用，取得了輝煌的成果。
